In den Jahren 1822 bis 1827 lebte er als Hauslehrer in Paris und verkehrte dort im Kreis um Fourier. Auf Empfehlung Humboldts wurde er 1827 Dozent in Breslau, und ging im Jahr 1828 nach Berlin, wo er 26 Jahre lang blieb: Zuerst als Dozent, 1831 wurde er außerordentlicher und 1839 ordentlicher Professor. Mit seiner Professur verband er eine eingehende Lehrtätigkeit an der Kriegsakademie und an der Bauakademie.
Nach dem Tod von Gauß 1855 wurde Dirichlet als dessen Nachfolger nach Göttingen berufen, wo ihm jedoch nur eine kurze Wirksamkeit vergönnt war. Er verstarb 1859 in Göttingen.
Obwohl Dirichlet eine Schule im engeren Sinne nicht begründet hat, so sind doch seine Vorlesungen auf eine große Zahl bedeutender Mathematiker von großem Einfluß gewesen, so etwa auf Eisenstein, Kronecker, Dedekind, und vor allen auf Riemann.
Dirichlet heiratete Rebekka Mendelssohn, eine Schwester von Felix Mendelssohn.
Das Arbeitsgebiet von Dirichlet war vor allem Zahlentheorie und Analysis: Im Jahr 1826 bewies er, daß es in jeder arithmetischen Progression, deren erstes Glied und Differenz teilerfremd sind, unendlich viele Primzahlen vorkommen. Gleichzeitig bestimmte er damit die Klassenzahl binärer quatratischer Formen gegebener Determinante. Zu diesem Zweck führt er Dirichletsche Reihen in die Mathematik ein, und studiert diese ausgiebig. Seine "Vorlesung über die Zahlentheorie" enthält grundlegende Resultate über Ideale, sowie die Theorie der ganzen algebraischen Zahlen. Desweiteren veröffentlicht er grundlegende Arbeiten auf dem Gebiet der höheren algebraischen Zahlen.
Auf dem Gebiet der Analysis gibt er eine moderne Definition des Funktionsbegriffes. Hier arbeitete er hauptsächlch über Reihen und bestimmte Integrale. In seinen Veröffentlichungen gibt er Kriterien für die Konvergenz von trigonometrischen Reihen, und verwendet Reihendarstellungen für beliebige Funktionen. Deswegen gilt Dirchlet als Mitbegründer der Theorie der Fourier-Reihen. Bei seinen Arbeiten über unendliche Reihen stößt er auf die verschiedene Begriffe der Konvergenz, und erkennt den Zusammenhang zwischen Konvergenz und Umordnung.
Seine Hauptwerke:
"Sur la convergence des series trigonometriques qui servent a representer
une fonction arbitraire entre des limites donnees", 1829
"Beweis des Satzes, dass jede unbegrenzte arithmetische Progression,
deren erstes Glied und Differenz ganze Zahlen ohne gemeinschaftlichen Factor sind,
unendlich viele Primzahlen enthält", 1837